У меня больше по селам советы, но в горах на велосипеде не знаю, насколько легко будет.

Из больших - Брага красивая, Гимараеш. Авейру на часа три, но недалеко от него есть Коста Нова, с полосатыми домиками, можно туда заехать.

Ну и недалеко от Леирии есть "трио" - Баталья, Фатима и Алькобаса. В каждом городке посмотреть - часа на полтора максимум, но заехать стоит.